咸丰二年（1852年）四月，洪仁玕到香港谋生，并结识了瑞典传教士韩山文。洪仁玕讲述了太平天国初期在广西的经历，这些资料最终成了《太平天国起义记》的基础。随后，他应邀返回广东东莞教书，继续传播知识。
1853年11月，洪仁玕应韩山文邀请再次前往香港，教授西方牧师中国文化，并在此接受洗礼。1854年春，他计划通过上海前往天京（今南京），但因清军的严格盘查未能成功。那年冬天，他返回香港，继续从事教学，并在伦敦布道会担任布道师，讲解耶稣教义，长达四年。
1858年6月，洪仁玕离开香港，北上经过广州、南雄、梅岭，进入江西，经饶州、湖北黄梅、荆州等地，最终于1859年4月抵达天京。在天京，洪秀全封他为干天福，晋封为主将，赋予更大的权力。
天京事变爆发后，由于洪秀全猜忌翼王石达开，石达开愤然带兵出走，太平天国内部逐渐分裂。洪仁玕也在政治上逐步获得重要地位，1859年被任命为干王，并成为精忠军师，负责总理朝政。此时，他开始编纂《资政新篇》，并在天王洪秀全的批准下于1860年初刻印颁行。他还提出了一系列政治、军事改革方案，包括新的历法和军事战略，对天朝的政治格局产生了深远影响。
1860年春，随着清军加紧围攻天京，洪仁玕提出“围魏救赵”策略，对太平军摧毁江南大营发挥了一定作用。他还提出东征上海、苏州、杭州，再回师西征的战略，并与英、美、法等国驻上海的领事联系，寻求中立支持，以避免外敌干扰。1861年2月，洪仁玕奉命离开天京，前往安徽、浙江等地组织军事援助，但在与湘军的激烈冲突中未能成功解围。
随着安庆失守，洪仁玕的权力逐渐受限。尽管天王再次起用他，他在战争中依旧未能改变太平天国的命运。1862年，洪仁玕再次出征，支援宁国府，但因屡战屡败，最终退守广德。12月，天王命他前往江苏催促李秀成等人救援天京，但未能及时获得支援。
1864年5月，洪仁玕在江苏高淳东坝遭遇湘军的阻击，被迫撤退。天京于7月被曾国荃攻陷，洪仁玕离开广德，赶到溧水迎接幼天王洪天贵福，计划重新集结太平军。8月，洪仁玕携幼天王前往湖州，与其他太平军残部会合，意图恢复战局。然而，在10月9日的石城杨家牌，太平军遭遇清军袭击，惨败，洪天贵福被俘，并于11月18日被处死，年仅16岁。
洪仁玕在太平天国历史上占据特殊地位。他主张反封建、移风易俗，并通过基督教推动传统文化的改革，提倡科学技术，鼓励创新和发展。尽管在经济、农业、商业等领域提出了许多先进的理念，太平天国在外敌压力下未能实施这些改革。他的理念最终未能实现，也成了太平天国覆灭的一部分悲剧。
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